一、研究背景

光學泵浦的THz時域光譜技術因其采用了改良后的泵浦-探測方法，能夠實現對THz脈沖電場矢量的振幅和相位的相干探測，不需要通過K-K變換，就能直接獲得材料在THz頻段的折射率、吸收系數、復介電常數和復電導率，已在許多應用場景中備受青睞。然而，強場THz電磁脈沖不僅具備了弱場THz的基本特征，還具備了集場強、頻率、瞬態、非熱等多方面于一身的獨特優勢，可實現對電子新結構和非平衡磁結構的直接調控，有望觀察到理論上預測的許多遠離平衡態的新奇量子物態，將當前國際研究主體從微擾范疇推進到非微擾研究領域。但目前用于相關研究的強場THz實驗技術和光譜系統卻普遍存在功能相對單一、集成度不夠高、兼容性不太好等問題，導致強場THz非線性光譜技術及其應用方面的研究工作相對滯后。

二、創新研究

針對上述實際應用需求，北京航空航天大學吳曉君教授課題組基于飛秒激光泵浦的鈮酸鋰THz強源，研制了一套高度集成化的強場THz非線性光譜系統，實現了強場THz泵浦-THz探測、THz泵浦-光探測、光泵浦-強弱THz交替探測、THz發射光譜等功能，為強場THz非平衡量子物態調控、高場高頻THz器件研制、強場THz生物醫學效應等應用奠定了實驗儀器的基礎。

圖1 基于鈮酸鋰傾斜波前技術的強場THz非線性光譜系統光路圖

圖1為該團隊自主設計并自行搭建的第一代強場THz非線性光譜系統的光路圖。該系統由一臺中心波長800 nm、脈寬35 fs、重復頻率1 kHz、輸出能量5 mJ的鈦寶石激光放大器驅動，通過鈮酸鋰傾斜波前技術產生強場THz電磁脈沖，通過ZnTe晶體產生弱場THz脈沖，再通過另一個ZnTe晶體實現對強場、弱場THz脈沖的電光取樣探測，通過三條延遲線的搭配和組合，實現多種泵浦-探測功能的自由組合，達到多個功能高度集成化的目的。

圖2 強場THz泵浦-自探測功能驗證。（a）強場THz脈沖照射到納米縫隙超表面；（b）在入射場強分別為2.5 kV/cm和180 kV/cm下，測量到THz透射譜諧振頻率的移動；（c）仿真結果

為了驗證強場THz系統的非線性調控功能，我們首先采用了高阻硅襯底上的嵌套了納米縫隙的THz超表面結構作為樣品。當強場THz脈沖耦合到比其波長小33000倍的15 nm開口超表面上，強場THz脈沖會誘導納米縫隙處的高阻硅變得導電，導致納米縫隙閉合，使得透射的THz諧振頻率移動到與閉環超表面諧振頻率相同的位置。因此，通過調諧入射到納米超表面的THz場強大小，即可實現THz頻率的自調諧和自探測功能。

圖3 強場THz泵浦-THz探測功能驗證。（a）光路圖；（b）照射方式；（c）泵浦前后的頻率調諧；（d）動力學曲線

但是，強場THz的自調諧和自探測功能是通過手動改變THz場強來實現的。要想通過強場THz調控另外一束弱場THz，且探究這個過程的超快調控的時間特性，還需要強場THz泵浦-弱場THz探測技術才能實現。為此，我們依然采用高阻硅襯底的THz納米超表面，通過合理設計入射到樣品表面的強場和弱場THz的偏振態照射方式，實驗上獲得了THz泵浦-THz探測的動力學曲線，且觀察到了在強場THz泵浦前后，引起的弱場THz諧振頻率的移動，如圖3所示。

圖4 光泵浦-強弱THz交替探測技術。（a）系統光路圖；（b）入射場強<64 kV/cm下的THz透射率譜；（c）64 kV/cm≤入射場強≤350 kV/cm下的THz透射率譜；（d）對應的仿真結果

不僅如此，我們還將強場THz作為探測光，實現了光泵浦-強弱THz交替探測的技術。同樣利用該技術對高阻硅襯底的THz納米超表面，在不同THz場誘導下，觀察到高阻硅襯底的谷間散射和碰撞電離效應對納米超表面諧振頻率的調諧，如圖4所示。當然，這套系統的功能遠不止上面所列舉的幾個例子，更詳細的功能和應用舉例，請閱讀我們本期發表的文章。

三、總結與展望

雖然這套基于鈮酸鋰強場THz光源的多功能集成化非線性光譜系統已經可以開展很多研究工作，比如半導體、磁性材料、原子分子體系等。但是，對于其他凝聚態體系，比如超導、拓撲等需要在極低溫和強磁場下才能研究的體系，目前這套系統還無法實現。對于二維非線性相干光譜，雖然該系統已具備這個功能，但苦于還未找到合適的樣品體系進行功能驗證，故在正文中沒有對這個功能進行詳述。對于強場THz泵浦-光克爾效應探測，以及強場THz泵浦-光學法拉第旋轉探測的功能，該系統也具備對應的功能，但課題組最近才獲得相關效應的高信噪比信號，期待后續有機會再詳細介紹這幾個功能。

參考文獻： 中國光學期刊網

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